Dos ricos españoles, don Diego Jiménez y don Fernando Moreno, establecieron la Cofradía de Nuestra Señora de Montserrat en la Ciudad de México hacia 1580; con tal fin se hace traer la imagen catalana "igual en tamaño y aún en color", iniciándose la construcción del templo en 1584.
Por razones de jurisdicción eclesiástica, la Mitra cerró el templo y mandó recoger la imagen. Por sentencia del nuncio de su Santidad en España se vuelve a abrir en 1593.
En 1602 llegaron a la ciudad un grupo de religiosos benedictinos quienes establecieron su sede en una construcción adjunta al templo, quedando éste bajo su cuidado. En 1614 el arzobispo Pérez de la Serna autoriza esta nueva fundación la cual se mantiene hasta 1821, año en que pasa al control del clero secular, extinguiéndose la orden benedictina en México por un largo período.
Con la ampliación de la calle de José Ma. Izazaga en 1956-1957, se demuele el entreeje del templo, así como la parte correspondiente del exconvento y se volvió a colocar la fachada en su situación actual. El edificio fue declarado monumento el 4 de agosto de 1932 y tres meses después cerrado al culto.
Se restauró el edificio para alojar el Museo de la Charrería, abierto al público el 25 de octubre de 1973.
El ex-templo está dispuesto en planta de cruz latina cubierto a través de una bóveda de cañón corrido con lunetos; en el crucero presenta una cúpula octogonal, de gajos, sustentada por un tambor con ocho óculos y coronada por una linternilla. Sobre la cabecera de la cruz tiene una bóveda de aristas.
La ex-sacristía se encuentra hacia el oriente y originalmente el techo y el entrepiso fueron de vigas de madera con terrado; hoy son de concreto.
La portada, labrada en cantera, se abre al norte. Está compuesta por dos cuerpos; en el primero se abre un arco de medio punto moldurado, con la clave realzada, flanqueado por pares de pilastras estriadas dispuestas sobre plintos. En las entrecalles de cada par se aloja un nicho, y en cada uno, una escultura. Sobre ellas hay un escudo decorado por una flor.
Cierra este cuerpo un entablamento cuyo friso está grabado con granadas, hojarascas y canastos con frutos; sobre la clave está grabado un corazón. Las enjutas presentan cada una, una figura humana en relieve.
En el segundo cuerpo se abre, como elemento central, una ventana octogonal enmarcada por una moldura, flanqueada por pilastras desplantadas en plintos, con fustes estriados y capiteles dóricos que sustentan un entablamento cuyo friso está decorado por hojarascas y cuya cornisa da base a un frontón triangular truncado, en cuyo tímpano se localiza un escudo, que sustenta una cruz. A los costados del segundo cuerpo y como continuación de las pilastras externas del primero, se desplantan pináculos sobre basamentos.
El campanario, de un solo cuerpo, se levanta al poniente de la fachada. Está cubierto por un cupulín con linternilla que sustenta una cruz. Los cuatro arcos rebajados están flanqueados por medias muestras que sustentan un entablamento.
